【文献与实验汇报】2020年6月20号-组内动态-仿生智能材料研究组  
【文献与实验汇报】2020年6月20号 组内汇报
lixk 3月前 383

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  • lixk 3月前
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    文献:Liquid-Metal-Templated Synthesis of 2D Graphitic Materials at Room Temperature

    链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202001997

    澳大利亚的Kourosh Kalantar-Zadeh教授69日发表在Advanced Materials的利用液态金属作为模板电极,实现从液态有机小分子前驱体电化学合成二维石墨材料的过程。

    该文献利用数学计算(密度泛函理论DFT)验证了液态金属对不同小分子自由基的吸附能和解离能。根据Bell-Evans-Polanyi原理,证明掺杂的Ga-LM表面的石墨烯边缘的活化能较低,有利于C原子的重排,利于2D-石墨材料的生长。

    基于上述理论预测,作者设计三种电化学系统,从平面到立体,在多种液态有机前驱体(醇类、酮类、含氮有机物、芳香类)中合成了2D-石墨材料。在施加电压的过程中,引起表面电荷的变化,由于马兰戈尼效应,在电极表面产生湍流,形成的碳层与液态金属缺乏界面力而脱离。通过Raman, FTIRXPS, TEM, AFM,对二维碳材料进行表征。

    利用液态金属的界面化学性质,在室温下破坏有机分子中的C-O,C-N,-H键并将其重构为石默型C-C键,实现了石墨烯的平面到高度多孔的2D-石墨碳薄片,以及从单层到多层等,拓展了液态金属合成二维材料的应用。

    文献:A Gadolinium(III) Zeolite-like Metal-Organic Framework-Based Magnetic Resonance Thermometer

    链接:https://www.x-mol.com/paper/5672102?adv

    本文利用镧系元素GdIII)与配体2,2-二吡啶-6,6-二羧酸(H2bpdc)合成的类沸石MOF,用于核磁共振温度计。镧系离子是八配位,其中bpdc2-占据四个位点,硝酸根占据两个位点,其余的位点被相邻的bpdc2-上的一半的羧基占据。合成的MOF具有以下三个特点:(1)较强的动力学稳定性和骨架完整性,降低了有毒Gd3+释放的风险;(2)具有饱和的金属与配体的配位,可以降低等离子体造成的干扰;(3)永久的多孔性和内表面的亲水性,使其本体相和活跃的水分子自由扩散和扩散。

    合成的Ga(III)-ZMOF具有较高的生物相容性,和较好的热稳定性,可用于核磁共振造影剂及热扫描成像。

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  • Microribbons composed of directionally self-assembled nanoflakes as highly stretchable ionic neural electrodes

    DOI: 10.1073/pnas.2003079117

      本文将氧化石墨烯与海藻酸钠混合成复合油墨,通过印刷的方式使油墨中的二维氧化石墨烯通过自装成形成各向异性的带装复合物,实现了对不对称自组装的可控操作。这个过程包含两个比较关键的步骤:1,将随机分布的氧化石墨烯二维片从纺丝管中基础时,较大的剪切力会推动其延挤出方向进行排列,从而形成复合带底部有序排列的石墨烯二维片2,通过调节油墨的粘度,控制氧化石墨烯二维片在上部进行一定程度的取向排列,从而形成各向异性的带状物。由于其独特的结构,放入水中可变成弹簧状结构,此外,所得结构具有优异的弹性和优良的离子传导性,与柔软、动态和呈现离子传导特征的生物组织具有良好的匹配性,从而可用作高效的超可拉伸离子传导神经电极。

    Cellulose Nanomaterials in Interfacial Evaporators for Desalination: A “Natural” Choice

    链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202000922

      这是一篇纤维素基材料(细菌纤维素、木头、纤维素纸、纤维素气凝胶和绵纤维)作为支撑材料应用于水蒸发的综述。由于他们低成本、易获得、较快的水传输速率、较好的隔绝热的能力,并且非常容易与光热材料复合等优点被广泛应用于光热水蒸发领域。本论文总结了近几年纤维素基材料在水蒸发方面的应用比提出广泛存在的不足(水蒸发的最终目的是收集纯净水,但现在的文章只是聚焦于水蒸发,而忽略了收集水)。

    Field-Assisted Alignment of Cellulose Nanofibrils in a Continuous Flow-Focusing System

    链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.0c07272

      本论文利用tempo氧化纤维素通过电场辅助微流控的方法制作出取向度较高的微米纤维。在外加电场的作用下,纤维素纳米纤维能够自发的排列,然后通过酸固化来制作取向度较高的纳米纤维。在600 V的电压下,制备的纤维具有更好的光学各向异性,并且相较于无电场的情况,纳米纤维的取向度增加了16%。说明了纳米纤维之间的相互作用可以通过电场来进行进一步控制。

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  • lvll 3月前
    引用 4

    论文题目:Mediated Electrochemistry to Mimic Biology’s Oxidative Assembly of Functional Matrices

    链接https://doi.org/10.1002/adfm.202001776

    通讯作者Gregory F. Payne,单位:Institute for Bioscience and Biotechnology Research, University of Maryland

    主要内容

    电化学工作站(提供氧化还原电位)+中间体(依据氧化性强弱,选取了三种:四溴苯酐二醇:弱氧化性à乙酰丁香酮:中氧化性à氯化亚铱酸钾:强氧化性)+被氧化物质(富含半胱氨酸-SH的高分子,文中用-SH修饰的PEG作为研究对象。富含-NH2的高分子,文中用明胶作为研究对象)

    利用电化学工作站提供的氧化还原电位对中间体氧化或还原。之后利用中间体的氧化还原性(表现为氧化还原电势的高低)对富含-SH-NH2的高分子氧化或还原,形成凝胶、特异性黏附细胞或细菌、在电极上对富含-SH-NH2的高分子图案化设计及氧化、接枝其他活性物质例如酶并用以活性检测。

    主要创新点:

    引入中间体作为媒介,将电化学工作站提供的氧化还原电位通过中间体实现溶液中对目标分子的氧化还原。另外,该论文中涉及反应条件温和,能够在缓冲液中进行,实现细胞、细菌、酶等黏附或接枝。

    对我们工作的启发:

    1.      该论文中指出,在氧化物的氧化性比较温和的时候,-SH氧化形成的S-S具有可逆转变性,比如在加入还原剂时,S-S能够被还原为-SH。在我们的实验中,Cysteine+H2O2H2O2的氧化性较为温和,是否也会产生这种可逆转变?其他强氧化性物质能否引起-SH的完全氧化与S-S的不可逆还原?对产物形貌是否有影响?相关机理?

    2.      电化学工作站对Cysteine的氧化

    论文题目Stimuli-responsive composite biopolymer actuators with selective spatial deformation behavior

    链接:www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.2002996117

    通讯作者:Chunmei Li and David L. Kaplana, 单位:Tufts University

    主要内容:将蚕丝蛋白(氨基酸序列:GAGAGS-弹性蛋白(氨基酸序列:GVGVP-RGYSLG-GVGVP)基因在微生物体内表达,获得蚕丝蛋白-弹性蛋白复合物。利用辣根过氧化物酶(HRP)和H2O2交联该蛋白复合物,获得凝胶。由于弹性蛋白在受到环境刺激例如离子强度、温度改变时,产生蛋白结构变化,引起水凝胶收缩或膨胀。将这种具有相应特性的蛋白复合物与纤维素复合,获得异质膜,研究复合材料在不同离子强度(通过NaCl调节)和温度下的形状变化特点。


  • lvll 3月前
    引用 5

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  • 引用 6


    文献:

    Ultrathin Ti3C2Tx (MXene) membrane for pressure-driven electrokinetic power generation

     

    DOI: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104954

     

    本文又是盐差发电的新方法,之前介绍了江雷课题组以中和反应作为盐差发电的新驱动力,该篇的创新点是从机械力推动离子传输从而产生电流,促进发电的基础是制备的超薄的MXene膜,仅有1微米。

    该文探究了压力、pH值、横向尺寸和膜厚等因素对发电的影响,从而得出了一个最佳参数,即在0.01 m氯化钠水溶液中,在5kpa条件下,含有大量带负电荷的二维纳米管的超导超导管可产生1.3 mA m2的高流动电流密度,输出功率密度为0.29 mol W m2。但在阅读该文时主要有两个困惑:一如何构建厚度仅为1微米的超薄膜,二如此薄的膜能否承受住外界的压力。

     

    Highly Conductive MXene Film Actuator Based on Moisture Gradients

     

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202003737

     

    本文讲述了一个即简单的现象,即基于湿度梯度具有响应性的均一MXene膜。该文章是基于苏州大学杨晓明教授的A bio-inspired homogeneous graphene oxide actuator driven by moisture gradients。杨晓明教授的文章描述了均一石墨烯膜所具备的基于湿度梯度的响应性,两篇文章较为相似,机理基本相同,只是基于不同材料。湿度驱动和MXene薄膜的大变形是由双层结构的不对称膨胀在原位形成的。该文章还将湿度响应和导电性相结合,构建了智能柔性的导电器件。


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  • hanxiao 3月前
    引用 7

    【文献分享】

            1. Vapor-Sensitive Materials from Polysaccharide Fibers with Self-Assembling Twisted Microstructures

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202001993

    Small 2020.6.9

    通讯作者:Kosuke Okeyoshi and Tatsuo Kaneko

    单位:Japan Advanced Institute of Science and Technology

    本文是老师周四在群里分享的一篇文章,讲的是一种受水蒸发情况影响从而形成可控自组装结构的多糖材料的故事。这是一种由蓝细菌产生的sacran多糖,该多糖的结构单元带有亲水性且容易形成氢键的羧基、亚硫酸基以及氨基等功能基团。研究表明,这种多糖可以形成具有微米级直径的纤维。

    作者发现,该多糖随着分散液的蒸发,会在液滴蒸发的气液界面出自组装——在蒸发初期,界面移动速度较慢时,组装成为2D蛇形结构;后期,界面移动速度加快后,组装成3D结构的扭转结构。

    随后,作者通过退火处理制备了上述纤维通过氢键和酯键交联的膜材料,并利用这种可控的自组装结构

    遇水和脱水之后大的伸缩形变差异,实现宏观上材料对环境湿度的感应。

    本文制备的薄膜材料对湿度的感应是定性的,这是因为薄膜的制备和裁剪方式导致膜内部充当“弹簧”的纤维沿任意方向分布,膜处于各向同性状态。如果进一步控制纤维在材料中的微观取向结构,是不是可能实现湿度的定性测定?

    另外,该工作目前已经通过盐离子的调控对比试验证明了自组装的动力来源于分子间氢键,期待更多的关于这个神奇多糖自组装的机理性研究。


    2. 3D Shapeable, Superior Electrically Conductive Cellulose Nanofibers/Ti3C2Tx MXene Aerogels/Epoxy Nanocomposites for Promising EMI Shielding

    https://spj.sciencemag.org/research/2020/4093732/

    Research(中国科协主办 Science合作期刊)2020.6.17

    通讯作者:顾军渭

    单位:西北工业大学 材料学院

     本文制备了一种具有3D定向孔道结构和高导电性的CNF/Ti3C2Tx Mxene 气凝胶材料作为导电填料,通过对气凝胶浸渍环氧树脂的方法制备了一种具有较强机械性能、热稳定性的聚合物基电磁屏蔽复合材料。并且在填料体积分数较低的情况下(1.38%)即可实现电气屏蔽效率(EMI SE) 1672 SM -1,几乎与同样填料含量下,聚合物基纳米复合材料EMI的最高值相当。


    3. 拓展阅读:综述

    Why CelluloseBased Electrochemical Energy Storage Devices?

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.20200089

    AM 2020 Online

    通讯作者:Sang-Young Lee and Leif Nyholm

    单位:Korea Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)

              Sweden Uppsala University

    AM上最近的关于纤维素基储能材料的综述。主要从纤维素的来源差异性、微观结构、理化性质等方面阐明了纤维素可以作为储能材料的机理。 进而,综述了纤维素在高能量和功率密度的电极材料、轻量集电器和功能性隔膜材料上的制备、应用和开发前景。

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  • 韩冲 3月前
    引用 8


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    文献

    Highly Flexible Monolayered Porous Membrane with Superhydrophilicity- Hydrophilicity for Unidirectional Liquid Penetration

    本文用聚醚砜(PES)溶液(DMAC为溶剂)通过加入水-乙醇体系引发相变的方法制作了两侧分别为为微孔和纳孔的超亲水-亲水膜。这种膜类似于二极管的性质,可以单向运输液体(水滴可以从一面渗透到另一面,而不能从另一面渗透到这一面)。本文通过控制乙醇-水的比例制作了不同的孔径,探究了孔径、聚醚砜的浓度对膜的单向运输能力的影响,最后探究了单向渗透的机理并说明探索其应用范围。

     

    中文期刊-日用化学品科学

    1.氨基酸表面活性剂体系的增稠研究

    通过椰油酰胺丙基甜菜碱和甘油月桂酸酯对椰油酰谷氨酸钠、月桂酰肌氨酸钠、椰油酰丙氨酸钠进行增稠。pH5.4时椰油酰丙氨酸钠体系黏度最大,pH5.3时月桂酰肌氨酸体系黏度最大。椰油酰胺丙基甜菜碱和甘油月桂酸酯具有协同增稠作用,皱波角叉菜也有利于对氨基酸表面活性剂的增稠,并且呈现正相关。

    2.氨基酸表面活性剂三元复配体系的应用研究

    月桂酰肌氨酸钠/月桂酰胺丙基甜菜碱/丁二醇月桂酸酯三元复配体系比例为6/4/1是最佳比例,能够形成自增稠体系。Cro-FESEMCryo-TEM图像表明高黏度的三元复配体系存在蠕虫状胶束且成致密的网状结构,并且胶束形态的变化是三元复配体系黏度提高的主要原因。

    3.氨基酸类洗发产品的增稠研究

    探究了两性表面活性剂的添加量、pH值以及盐的种类等对体系黏度的影响。洗发水黏度随两性表面活性剂用量的增加和pH值的降低而增加,在pH5.1-5.5之间出现峰值。



  • wangpg 3月前
    引用 9
    1.题目:Modulating the Structural Orientation of Nanocellulose Composites through Mechano-Stimuli
    DOI:10.1021/acsami.9b12106
    本文用纤维素纳米晶体(CNC)和弹性聚氨酯(PU)通过真空辅助蒸发诱导协同组装的方法制备了具有光学结构色的复合薄膜,复合膜具有良好的耐水性和机械适应性同时具有形状记忆能力,基于这些特型,复合膜的光学特性能在拉伸和回缩之间可逆调节。将干燥的复合膜润湿并拉伸后干燥得到伸长后的薄膜,拉伸过程中CNC的手性向列结构就会变成层状对称排列结构,从而光学性能变化,然后将薄膜再次放到水中润湿,弹性薄膜会回缩到原始长度,干燥后其光学性能基本恢复原始状态,CNC/PU复合薄膜显示了由手性向列结构和层状对称排列结构之间的转变引起的可逆光学可调性。
    2.题目:Unwinding a spiral of cellulose nanocrystals for stimuli-responsive stretchable optics
    链接:https://doi.org/10.1038/s41467-019-08351-6
    本文也研究了CNC的排列结构因拉伸而变化,进而影响其光学性能的变化。与第一篇文章的制作方法不同,该文章将CNC向列结构嵌入到弹性体中,首先利用真空辅助蒸发诱导协同组装的的方法制备正常的带有结构色的CNC薄膜,然后用二甲亚砜浸泡使薄膜膨胀,加入弹性体前体,然后引发聚合得到了透明的弹性复合材料。当弹性体薄膜被拉伸时,鲜艳的干涉颜色出现,当弹性体恢复到原来的形状时,干涉颜色就消失了。这种可逆的光学效应是由手性向列和伪向列排列(层状对称排列)之间的CNCs的机械诱导跃迁引起的。并且文章进一步研究了不同拉伸方向,薄膜在偏振镜下显示的不同颜色变化。
    • 仿生智能材料研究组
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