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10-31文献小结 组内汇报
hanxiao 2020-10-31 6737

  

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  • weihua 2020-10-31
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    膜法提取铀进展

    核能发电能够提供无温室气体排放的大规模电力,因此约占法国的75%发电量,占美国的32%,占世界的13%。铀是核燃料和采矿的关键元素;铀的回收对许多国家的持续能源安全具有重要意义。海洋中含有45亿吨的铀,这些铀理论上可以用来供给世界用几千年的核能。评价铀提取的标准包括选择性,动力学,容量和可持续性。铀的提取从它的高盐度环境来看是非常具有挑战性的,因为海水中的铀浓度很低,因此任何可行的铀提取技术应该能够有效地处理大量,具有快速可选择性,且成本低廉。1

    为了提高海水对铀的吸附能力,各种提取方法都取得了长足的进展,包括合成有机聚合物,2蛋白质吸附剂,3种离子液体,4种有机-无机框架,5碳基吸附剂,6和交替目前的电化学方法。7然而,成本分析表明了这些吸附剂(包括选择性和可回收性)的不足与陆上铀矿开采相比。8以吸附剂为基础的从海水中提取铀的成本高达每公斤400-1000美元,主要成本动因取决于合成成本,吸附剂材料,可重复使用,以及吸附剂的使用寿命。因此,研制一种新型的铀萃取材料需要具有高度的选择性、高容量和再生能力且环保低成本。

    膜分离技术目前已普遍用于化工、电子、轻工、纺织、冶金、食品、石油化工等领域,但其首先的开发研究和应用都是水处理领域,其应用涉及面广且量大,同时具有常规处理方式所不能比拟的优点,所以膜法水处理技术在海水提铀领域已受到特别青睐。

    四川大学石壁团队设计了一种基于金属界面形成的生物质衍生微孔膜-酚网络(MPN),用于从海水中捕获铀。9在实验室环境和海洋现场测试中,这些膜表现出较好的选择性,动力学,容量和可再生性。这个MPN基膜的铀提取能力(27.81mg)比MPN膜高9倍以上。而且可长期循环提取华东地区10升天然海水。这些结果,证明基于MPN的膜有经济上可行性,可作为工业上大规模的铀提取材料。

    Spas D. Kolev团队开发了一种用于从酸性硫酸盐溶液中萃取分离铀(UO22+)的聚合物包合膜(PIM)。10以聚氯乙烯(PVC)为基础的PIM,含有以下商业萃取剂,以考察其萃取铀的能力:Alamine 336Cyanex 272Aliquat 336、二-2-乙基己基)磷酸(D2EHPA)和磷酸三正丁酯(TBP)。含40%m/mD2EHPA的膜对硫酸溶液中铀的定量萃取和反萃取是最有效的。铀通量高达4.85×107mol m2s1时,铀在膜上的迁移与浓度梯度有关。一种测定膜萃取和溶剂萃取体系中萃取络合物化学计量比的新方法揭示了UO22+–D2EHPA络合物的组成为UO2·A2·HA2,其中HAA分别为D2EHPA及其共轭碱。

    Wangliang Li团队11通过在纤维素纤维上接枝聚丙烯腈(PAN)并对其进行酰胺肟化改性合成了酰胺肟化纤维素纤维。酰胺肟化纤维素纤维的最大吸附量为52.88mgg1pH=5.0),静态吸附过程符合Langmuir模型和拟二级动力学。吸附机理为铀酰配合物与酰胺肟化纤维素纤维的螯合反应。酰胺肟化纤维素纤维膜过滤10.0l模拟海水后,在ph8.0条件下吸附量为1.22mgg-1,为海水提铀提供了良好的工程材料。

    1 Kim J, Tsouris C, Mayes R T, et al. Recovery of uranium from seawater: a review of current status and future research needs[J]. Separation Science and Technology, 2013, 48(3): 367-387.

    2 Y. Yue, R. T. Mayes, J. Kim, P. F. Fulvio, X. G. Sun,C. Tsouris, J. Chen, S. Brown and S. Dai, Angew. Chem.,Int. Ed., 2013, 52, 13458

    3 L. Zhou, M. Bosscher, C. Zhang, S.L. Zhang, W. Zhang, C. J. Li, J. Liu, M. P. Jensen and L. Lai, Nat. Chem., 2014, 6, 236.

    4 P. S. Barber, S. P. Kelley, C. S. Griggs, S. Wallace and R. D. Rogers, Green Chem., 2014, 16, 1828.

    5 M.-L. Feng, D. Sarma, X.-H. Qi, K.-Z. Du, X.-Y. Huang and M. G. Kanatzidis, J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 12578

    6 D. Shao, J. Li and X. Wang, Sci. China: Chem., 2014, 57, 1449.

    7 C. Liu, P.-C. Hsu, J. Xie, J. Zhao, T. Wu, H. Wang, W. Liu,J. Zhang, S. Chu and Y. Cui, Nat. Energy, 2017, 2, 17007

    8 J. Kim, C. Tsouris, R. T. Mayes, Y. Oyola, T. Saito, C. J. Janke,S. Dai, E. Schneider and D. Sachde, Sep. Sci. Technol., 2013,48, 367.

    9 Luo W, Xiao G, Tian F, et al. Engineering robust metal–phenolic network membranes for uranium extraction from seawater[J]. Energy & Environmental Science, 2019, 12(2): 607-614.

    10 St John A M, Cattrall R W, Kolev S D. Extraction of uranium (VI) from sulfate solutions using a polymer inclusion membrane containing di-(2-ethylhexyl) phosphoric acid[J]. Journal of Membrane Science, 2010, 364(1-2): 354-361.

    11 Wang Y, Zhang Y, Li Q, et al. Amidoximated Cellulose Fiber Membrane for Uranium Extraction from Simulated Seawater[J]. Carbohydrate Polymers, 2020: 116627.


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